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2006年，为配合NDS版（钻石、珍珠版）的上市，TV动画同步推出全新系列《神奇宝贝钻石&珍珠》（Pokémon Diamond & Pearl，简称DP）。对战开拓区篇结束后，小遥为了独自挑战城都地区的华丽大赛和小智告别，小胜回到了橙华道馆，小刚也回家去了。小智则受到了小茂的激励，独自带着皮卡丘和偷渡的长尾怪手前往神奥地区挑战联盟。
新登场的女主角小光，其蓝本取自电玩NDS版。为了成为顶尖协调训练家，小光从家乡双叶镇来到了位于真砂镇的山梨研究所领取最初的神奇宝贝。而同一时间，小智也抵达神奥地区，并在那里和小刚再度会合。机缘巧合，小光救了被火箭队抓走的皮卡丘，三人就一同结伴旅行，展开了新的旅程。
《神奇宝贝珍珠&钻石》每周四在日本首播。台湾也由中视进行转播，网络上能够找到前105集的国语配音。
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S级怪兽《贝希摩斯》被误认成小猫，成为精灵女孩的骑士(宠物)一起生活
畠中祐,杉山里穗,矢野妃菜喜,楠木灯,上田瞳,大渊野野花,和久井优,内田真礼
朴璐美,钉宫理惠,丰口惠美,江原正士,津田匠子,置鲇龙太郎,大川透,根谷美智子,藤原启治,内海贤二,青森伸,上田祐司,速水奖,杉山佳寿子,佐藤佑子,诹访部顺一,鹰森淑乃,高户靖广,山口真弓,水树奈奈,柴田秀胜
梶裕贵,石川由依,井上麻里奈,三上枝织,下野纮,小林优,谷山纪章,细谷佳正,朴璐美,神谷浩史,子安武人,花江夏树,佐仓绫音,沼仓爱美,增田俊树,村濑步,松风雅也,小野贤章,榎木淳弥,渡边明乃,斋贺光希,井上和彦,齐藤次郎,花轮英司
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水岛大宙,川澄绫子,清水爱,泷本富士子,真田麻美
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