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2006年，为配合NDS版（钻石、珍珠版）的上市，TV动画同步推出全新系列《神奇宝贝钻石&珍珠》（Pokémon Diamond & Pearl，简称DP）。对战开拓区篇结束后，小遥为了独自挑战城都地区的华丽大赛和小智告别，小胜回到了橙华道馆，小刚也回家去了。小智则受到了小茂的激励，独自带着皮卡丘和偷渡的长尾怪手前往神奥地区挑战联盟。
新登场的女主角小光，其蓝本取自电玩NDS版。为了成为顶尖协调训练家，小光从家乡双叶镇来到了位于真砂镇的山梨研究所领取最初的神奇宝贝。而同一时间，小智也抵达神奥地区，并在那里和小刚再度会合。机缘巧合，小光救了被火箭队抓走的皮卡丘，三人就一同结伴旅行，展开了新的旅程。
《神奇宝贝珍珠&钻石》每周四在日本首播。台湾也由中视进行转播，网络上能够找到前105集的国语配音。
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すずき紀子,世戸さおり,甲斐田裕子,松本保典
仲村宗悟,笠间淳,木村昴,神尾晋一郎,三宅健太,岩崎谅太,坂本真绫,濑户麻沙美,宝龟克寿,小林亲弘,梶原岳人,岛袋美由利,久野美咲,园崎未惠,松田健一郎,武内骏辅,奈良彻,长谷川芳明,鹿糠光明,岩城泰司,真木骏一
小山力也,川澄绫子,大原沙耶香,中田让治,绿川光,新垣樽助,浪川大辅,速水奖,关智一
朴璐美,钉宫理惠,丰口惠美,江原正士,津田匠子,置鲇龙太郎,大川透,根谷美智子,藤原启治,内海贤二,青森伸,上田祐司,速水奖,杉山佳寿子,佐藤佑子,诹访部顺一,鹰森淑乃,高户靖广,山口真弓,水树奈奈,柴田秀胜
铃木崚汰,宫下早纪,津久井彩文,上田瞳,和多田美咲,小清水亚美,汐入明日香,奈波果林,水中雅章,大桥贤一郎,长绳麻理亚,平山笑美,山下大辉,早见沙织,前田佳织里,诹访部顺一
鬼头明里,榎木淳弥,芹泽优,上坂堇,小原好美
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